近日，我校材料科学与工程学院新型微观结构复合材料的可控制备和先进能量转换存储器件创新团队杨蓉教授和博士生李佳泽，在锂金属电池复合固态电解质对锂稳定性研究方面取得重要成果。研究成果以题为“Ultra-stable all-solid-state lithium metal batteries facilitated by in-situ LiF-rich single-ion conductor composite polymer electrolytes” 发表于能源化学领域国际公认的顶级期刊《Chemical Engineering Journal》上。CEJ主要报道关于化学反应工程、能源环境工程和材料合成与加工方面的原创性基础研究。该成果由我校材料科学与工程学院省级创新团队、复合材料与智能制造技术国际联合研究中心化学电源研究所联合韩国庆尚国立大学材料工程与融合技术学院完成。西安理工大学为第一署名单位，材料科学与工程学院博士生李佳泽为论文第一作者，杨蓉教授为通讯作者。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.162820

复合聚合物电解质（CPE）显示出实现高性能全固态锂金属电池（ASSLMBs）的可预期发展潜力。然而，由于CPE锂离子传输动力学缓慢及阴阳离子的同步迁移，其离子电导率不足且电解质/锂负极界面稳定性较差。为了限制阴离子迁移，提高CPE与阳极之间的界面稳定性，我校新型微观结构复合材料的可控制备和先进能量转换存储器件创新团队通过策略性的结构设计，将作为单离子导体的Zr-MOF与聚环氧乙烷（PEO）和双三氟甲磺酰亚胺锂（LiTFSI）复合，制备出富含原位生成LiF的单离子导体复合聚合物电解质：PLZM-7。结果表明，由于Zr-MOF与TFSI-之间强烈的Zr-O电荷转移作用，有效降低了TFSI-的分解能垒，从而在PLZM-7中原位形成了LiF。值得注意的是，Zr-MOF与TFSI-之间的强Zr-O电荷转移作用有效降低了TFSI-的分解能垒，从而在PLZM-7内部实现富LiF的原位生成。该研究深入探究并阐明了TFSI-被捕获后的后续离子作用机制，该机制使PLZM-7获得了60 ℃下0.89的锂离子迁移数和6.4×10-4 S cm-1的离子电导率，同时将电化学窗口扩展至5.42 V。Li|PLZM-7|Li对称电池临界电流密度提升至0.43 mA cm-2，且在750 h锂沉积/剥离循环后仍保持0.056 V的极低过电位，证实PLZM-7原位富LiF单离子导体固态电解质对锂金属具有卓越稳定性。LiFePO4|PLZM-7|Li全电池在0.1 C倍率下经100次循环后容量衰减率仅为1.04 %，充分展现了该CPE在ASSLMBs中的良好应用潜力。

图1 复合聚合物电解质中Zr-MOF与PEO、TFSI⁻相互作用及TFSI⁻转化为LiF的机理示意图。

该工作获得国家留学基金委，陕西省创新能力支撑计划-科技创新团队，陕西省国际科技合作基地项目以及陕西省重点研发计划项目支持。针对新型化学电源的开发、电极材料的设计与合成及电化学腐蚀与防护相关研究方面，杨蓉教授团队在《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Energy Chemistry》、《ACS Applied Materials & Interfaces》、《Materials Today Physics》、《Electrochimica Acta》、《Journal of Colloid and Interface Science》、《Materials Characterization》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Journal of Electroanalytical Chemistry》、《Inorganic Chemistry》等国际著名刊物上发表 SCI 论文 70 余篇，授权国家发明专利17项。