近日，我校材料学院孙少东教授/杨曼副教授等人在“水污染治理用单原子光芬顿催化材料的设计与机制研究”方面取得重要进展。论文“Mechanism insight into oxygen vacancy-dependent effect in Fe₁/TiO₂single-atom catalyst for highly enhanced photo-Fenton mineralization of phenol”已在线发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。《Applied Catalysis B: Environment and Energy》是从事催化材料研究人员高度认可的国际顶级学术期刊（IF=22.1，1区TOP）。西安理工大学为该论文的第一通讯单位，材料学院青年教师杨曼副教授、硕士研究生李海波、西北工业大学博士研究生刘粉丽为论文的共同第一作者，西安理工大学孙少东教授、西北工业大学任煜京副教授、青岛科技大学刘文刚副教授为论文的共同通讯作者。该工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目支持。

在光芬顿降解苯酚反应中，单原子金属被认为是汇聚光生电子促进ROS生成的有效活性位点。然而，光生电子随机转移导致的电子-空穴对复合会显著降低其利用效率，因而目前光生电子的有效分离和定向传递仍然是一个相当大的挑战。研究表明：将载体表面的氧空位（O_V）作为电子陷阱，可以实现光生电子的定向传输和有效分离，并进一步驱动光生电子从氧空位转移到邻近的金属单原子位点。此外，引入金属单原子和氧空位均可形成杂质能级来缩小带隙，有利于提高光子吸收和电荷分离效率。基于此，本文通过在含有氧空位的TiO₂表面生长铁单原子构建了Fe₁/TiO₂-O_V催化剂，相比于在无氧空位TiO₂表面负载铁单原子构建的Fe₁/TiO₂催化剂、无铁单原子的TiO₂-O_V催化剂，其苯酚氧化速率显著提升。通过原位光谱和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了原子分散的Fe物种与氧空位之间的协同作用：（1）氧空位在光照下起到电子阱的作用，借助光生电子的定向传递调变Fe单位点的电子密度，从而高效生成ROS;（2）氧空位对苯酚分子的选择性吸附有利于后续的苯酚氧化矿化。本研究将为单原子光芬顿催化材料的优化改进提供新设计策略和理论参考。

文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337324003850