近日，西安理工大学材料学院“电工材料与熔渗技术团队/先进多孔与催化材料团队”在弯曲Fe₁-N₄单原子接力催化高效合成单线态氧方面取得重要研究结果，研究论文“Unprecedented Relay Catalysis of Curved Fe1–N₄Single-Atom Site for Remarkably Efficient¹O₂Generation”在线发表于《ACS Catalysis》。《ACS Catalysis》是从事催化材料研究人员高度认可的国际顶级学术期刊。西安理工大学为该研究论文的第一通讯单位，材料学院青年教师杨曼博士为论文第一作者，孙少东教授、梁淑华教授和西北工业大学任煜京副教授为论文的共同通讯作者。该工作获得国家自然科学基金、陕西省科技计划项目和陕西省百人计划项目支持。

由于单线态氧(¹O₂)所具有的优异氧化能力和抗环境干扰能力，在氧化过程中开发高效催化剂以实现¹O₂的高效生成具有重要意义。一方面，通过活化过一硫酸盐(PMS)，可以有效产生¹O₂；另一方面，通过活化氧气分子(O₂)同样可以产生¹O₂。但是，前者中所存在的竞争反应和较低金属催化效率导致¹O₂产量不尽人意；而后者则往往需要借助光电外场才能实现O₂到¹O₂的高效转化，限制了其进一步的实际应用。基于此，本文通过构建具有优异电子转移能力的弯曲Fe₁-N₄单原子位点，耦合PMS活化与O₂活化过程，实现了¹O₂的高效生成。光谱表征、对照实验和DFT理论计算结果表明，在上述过程中，电子首先从PMS快速转移到Fe₁-N₄位点，这一过程伴随着1/2当量¹O₂的产生。更重要的是，具有富电子的弯曲Fe₁-N₄位点会进一步触发O₂的活化，进而产生另外1当量的¹O₂。利用上述串联过程，弯曲Fe₁-N₄位点在四环素（TC）氧化降解和苯甲醇氧化反应中表现出了优异的催化性能。本研究不但开辟了催化¹O₂高效产生的新途径，而且构建了具有优异电子得失能力的双功能Fe₁-N₄位点，能够为利用接力催化机制进一步提升单原子催化剂的催化性能提供重要的理论依据。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acscatal.2c05409